短波紫外全固态相干光源具有光子能量强、可实用化与精密化、光谱分辨率高等特点，在激光精密加工、信息通讯、前沿科学及航空航天领域具有重大应用价值。获得全固态短波紫外激光的核心部件是非线性光学晶体，在非线性光学过程中，若使基频光的能量源源不断地转换到倍频光，需要保持基频光激发的二次极化谐波和倍频光在晶体中位置时刻相同，然而由于晶体的本征色散导致基频光和倍频光的折射率不同，进而导致两束光在晶体中群速度不同，无法实现倍频光的持续增长，此为相位失配。因此，在晶体中实现应用波段相位匹配被普遍认为是最困难的技术挑战，决定最终激光输出的功率和效率。目前有多种技术方案可供选择，如晶体各向异性的双折射相位匹配技术、晶体内部自发畴结构的随机准相位匹配技术和人工微结构准相位匹配技术等。其中，利用晶体各向异性的双折射相位匹配技术是应用最为广泛的弥补相位失配的有效途径，该技术利用各向异性晶体的双折射特性，使一定偏振的基频光沿晶体的特定方向入射，或者改变晶体的温度，实现角度或者温度相位匹配，即使基频光和倍频光在晶体中特定方向传播时的折射率相同，该方案转换效率高，但现有晶体均存在相位匹配波长损失，即可用晶体紫外截止边和最短相片匹配波长的差值表征（λcutoff－λPM）。
中国科学院新疆理化技术研究所潘世烈研究团队前期基于领域前沿进展的研究和对非线性光学晶体双折射相位匹配现状的剖析，在特邀综述中（Angew． Chem． Int． Ed． 2020， 59， 20302－20317）提出关于非线性光学晶体一种理想状态的假设，即在基于双折射相位匹配的非线性光学晶体中，是否可以实现“紫外截止边等于最短匹配波长”的理想状态？若该假设在晶体中得以实现，将为晶体在整个透过范围内均实现双折射相位匹配提供新途径和新思路。近期，该团队创制一类新型非线性光学晶体，即全波段相位匹配晶体，该类晶体基于应用最为广泛的双折射相位匹配技术，且可以实现对晶体材料透过范围内任意波长的相位匹配。揭示了全波段相位匹配晶体的物理机制，从折射率的微观表达及双折射色散曲线、折射率色散曲线和相位匹配等光学条件等角度出发，给出两种独立的全波段相位匹配晶体的评价参数，并将此评价参数应用于一些经典的非线性光学晶体材料，讨论以此参数评估晶体相位匹配波长损失的可行性和普适性。基于此获得一例非线性光学晶体（GFB）。
作者表示，实验通过多级变频的方案或光参量技术方案，研究晶体在整个透过范围内的直接倍频输出能力，基于相位匹配器件已经实现193．2～266 nm紫外／深紫外可调谐激光输出，验证其该晶体全波段相位匹配能力，使该晶体成为目前首例实现了全波段双折射相位匹配的紫外／深紫外倍频晶体材料，该材料193．2 nm处晶体透过率＜0．02％，依然可以实现倍频激光输出，验证其全波段相位匹配特性。更重要的是，该晶体具有优异的线性和非线性光学性能，如短紫外截止边（～193 nm），大有效倍频系数（deff ＝ 1．42 pm／V）、短相位匹配波长（～194 nm）和高抗激光损伤阈值（＞BBO＠ 266／532 nm， 8 ns， 10 Hz）等，是具有应用前景的266 nm激光用非线性光学晶体材料。
相关研究成果“Achieving the full－wavelength phase－matching for efficient nonlinear optical frequency conversion in C（NH2）3BF4”近日发表在《自然·光子学》期刊上（Nature Photonics， 2023， DOI： 10．1038／s41566－023－01228－7）。
图：GFB晶体结构、微观性能分析及晶体照片
